物质科学
Physicalscience
氮氧化物（NOx）作为大气的重要污染物之一，对环境的污染已经成为一个日益严重的全球性问题。传统方法降低NOx是在高温（°C）下进行，这一过程需要消耗很大的能量。鉴于电化学方法在降低固定源的NOx方面具有高效、节能、环保等优点，我们试图通过氧化、浸出吸收过程将NOx转化为NO3-溶液，然后通过电催化将NO3-有效的转化为增值的NH3。然而，在目前的电催化硝酸盐合成氨文献中，对催化剂的设计是如何影响反应中间体的形成并没有明确的报道。
基于此，清华大学环境学院李俊华教授团队在CellPress细胞出版社期刊ChemCatalysis上发表了一篇研究论文，利用具有介孔空心球结构的PdCu/Cu2O催化剂中的PdCu合金效应促进NO3-电催化还原（NITRR）合成NH3，其中催化剂的选择性达到96.70%，法拉第效率达到94.32%。在线微分电化学质谱（DEMS）和密度泛函理论（DFT）计算的相互验证表明，PdCu合金阻碍了*NOH中间体的生成，促进了*N的形成，使反应沿着NO3-→*NO3→*NO2→*NO→*N→*NH→*NH2→*NH3路径进行，从而获得了更高的催化性能。
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